环己酮肟在改性氧化锆催化剂上的Beckmann重排反应Ⅴ. 活化焙烧温度对B2O3/ZrO2催化剂的影响
采用BET,XRD,TG-DTA,FT-IR,XPS和NH3-TPD等分析手段,研究了活化焙烧温度(500～800 ℃)对B2O3/ZrO2催化剂织构/结构、表面性质和环己酮肟气相重排反应的影响. 催化剂活化焙烧温度升高促进了ZrO2向单斜晶相转化,同时活性组分氧化硼由以BO4为主要结构单元的物种转变为以BO3为基本结构单元的B2O3,导致催化剂比表面积、孔体积以及表面酸量减小,ZrO2与B2O3之间的相互作用减弱. 700 ℃活化焙烧的催化剂表面拥有最大比例的中强酸中心,而且Beckmann反应的活性稳定性最高. 这些结果表明,活化焙烧温度对B2O3/ZrO2催化剂上气相重排反应的影响主要是通过改变催化剂中B原子的配位状态和表面酸性实现的.
作 者： 尹双凤 徐柏庆 作者单位： 清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室,北京,100084 刊 名： 催化学报 ISTIC SCI PKU 英文刊名： CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS 年，卷(期)： 2002 23(6) 分类号： O643 关键词： 氧化硼 氧化锆 环己酮肟 己内酰胺 贝克曼重排反应 固体酸