利用紫外光电子能谱-质谱研究CF3自由基的大气光化学反应

利用紫外光电子能谱-质谱研究CF3自由基的大气光化学反应

利用建立的光化学反应装置和自行研制的紫外光电子能谱-光电离质谱(PES-PIMS), 对CF3自由基与O2和CO的光化学反应进行了研究. 对不稳定物种CF3OC(O)OOC(O)OCF3的电子结构以及电离解离的机理进行了分析研究. 结果表明, CF3OC(O)OOC(O)OCF3的光电子能谱上出现的两个谱带分别来源于氧原子的孤对电子和CF3基团上F原子的孤对电子的电离, 其中前者比后者更容易电离. 实验得到CF3OC(O)OOC(O)OCF3的第一垂直电离能为13.21 eV, 而利用OVGF方法得到的计算值为 13.178 eV, 二者吻合很好. 结合光电离质谱, 发现在HeI紫外光辐射下, CF3OC(O)OOC(O)OCF3发生一次电离后, 母体离子通过C-O键的断裂发生异裂, 随后形成碎片离子CF3OCO+和CF3+. 研究表明, 结合光化学反应装置的紫外光电子能谱-光电离质谱有望在瞬态物种的大气光化学反应研究中得到广泛应用.

作 者： 姚立 杜林 殷实 葛茂发   作者单位： 姚立,杜林,殷实(中国科学院化学研究所,北京分子科学国家实验室,分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100080;中国科学院研究生院,北京,100039)

葛茂发(中国科学院化学研究所,北京分子科学国家实验室,分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京,100080) 

刊 名： 中国科学B辑  ISTIC PKU 英文刊名： SCIENCE IN CHINA(SERIES B)  年，卷(期)： 2007 37(6)  分类号： O6  关键词： 光化学反应   CF3自由基   紫外光电子能谱-质谱仪   瞬态物种  

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