密度泛函与分子模拟计算介孔孔径分布比较
用巨正则系综 Monte Carlo模拟 (GCMC)方法和密度泛函理论( DFT)结合统计积分方程( SIE)计算了介孔材料的孔径分布.为比较这两种方法 ,以 77 K氮气在介孔活性碳微球中的吸附数据为依据 ,求出其孔径分布.在 GCMC模拟和 DFT计算中 ,流体分子模型化为单点的 Lerrnard-Jones球 ;流体分子与吸附剂材料之间的作用采用平均场理论中的 10-4-3模型.在 DFT方法中 ,自由能采用 Tarazona 提出的加权近似密度泛函方法 (weighted density approximation,WDA)求解.结果表明 ,对于孔径大于 1.125 nm的介孔材料 ,GCMC和 DFT两种方法都可以用来研究介孔材料的孔径分布 ;对于小于 1.125 nm的介孔材料 ,不能用 DFT方法计算孔径分布( DFT方法本身的近似产生了误差) ,只能用分子模拟方法.
作 者： 邵晓红 张现仁 汪文川 作者单位： 北京化工大学化学工程学院,北京,100029 刊 名： 物理化学学报 ISTIC SCI PKU 英文刊名： ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA 年，卷(期)： 2003 19(6) 分类号： O647.3 O641.2 关键词： 巨正则系综 Monte Carlo方法,密度泛函理论,孔径分布,吸附